Development of three-dimensional electrochemical systems for the degradation of persistent contaminants and disinfection

Abstract

ENG- The objective of this thesis is to assess novel electrochemical techniques for the degradation of persistent organic contaminants and water disinfection, focusing on 3D system methodologies. The initial two chapters of the thesis involved the evaluation of graphite granules and activated carbon granules as particle electrodes, with an additional investigation into the impact of reduced graphene oxide (RGO) coating. Furthermore, the regeneration and reuse of particle electrodes was examined. The incorporation of particle electrodes resulted in improved removal of persistent organic contaminants from water, accompanied by a reduction in energy consumption within the system. Additionally, the inclusion of particle electrodes helped to mitigate the formation of toxic by-products typically generated in electrochemical processes involving the presence of chloride. The application of RGO coating also yielded positive outcomes, and partial regeneration of the granules was successfully achieved, enabling their reuse across multiple cycles, even in real wastewater matrices.

In the final section of the thesis, graphene sponge electrodes were fabricated using a cost-effective bottom-up synthesis approach, incorporating RGO coating. These electrodes were employed as both anodes and cathodes for electrochemical disinfection, successfully eliminating E. coli without the contribution of chlorine species. Near-total eradication of E. coli was observed in both phosphate buffer and actual tap water. Additionally, the system's energy consumption was reduced through the application of intermittent current.

Overall, the thesis proves the great potential of 3D electrochemical methods for the treatment of both persistent contaminants and disinfection and addresses some of the main limitations of the electrochemical methods, such as the high energy consumption, high cost of electrodes and formation of toxic by-products

CAT- L'objectiu d'aquesta tesi és avaluar noves tècniques electroquímiques per a la degradació de contaminants orgànics persistents i la desinfecció de l'aigua, centrant-se en metodologies de sistemes 3D. Els dos primers capítols de la tesi van consistir en l'avaluació de grànuls de grafit i grànuls de carboni activat com elèctrodes de partícules, amb una investigació addicional sobre l'impacte del recobriment reduït òxid de grafè reduït (RGO). A més, es va examinar la regeneració i reutilització d'elèctrodes de partícules. La incorporació d'elèctrodes de partícules va donar lloc a una millor eliminació de contaminants orgànics persistents de l'aigua, acompanyada d'una reducció del consum d'energia del sistema. A més, la inclusió d'elèctrodes de partícules va ajudar a mitigar la formació de sub-productes tòxics típicament generats en processos electroquímics que impliquen la presència de clorur. L'aplicació del recobriment RGO també va donar resultats positius, i la regeneració parcial dels grànuls es va aconseguir amb èxit, permetent la seva reutilització a través de múltiples cicles, fins i tot en matrius reals d'aigües residuals.

En la secció final de la tesi, es van fabricar elèctrodes d'esponja de grafè utilitzant un enfocament de síntesi ascendent rendible, incorporant el revestiment RGO. Aquests elèctrodes van ser utilitzats com a ànodes i càtodes per a la desinfecció electroquímica, eliminant amb èxit E. coli sense la contribució d'espècies de clor. L'erradicació gairebé total d'E. coli es va observar tant en el tampó de fosfat com en l'aigua de l'aixeta real. A més, el consum d'energia del sistema es va reduir mitjançant l'aplicació de corrent intermitent.

En general, la tesi demostra el gran potencial dels mètodes electroquímics 3D per al tractament tant de contaminants persistents com de desinfecció i aborda algunes de les principals limitacions dels mètodes electroquímics, com l'alt consum energètic, l'alt cost dels elèctrodes i la formació de sub-productes tòxics