Exploring the reactivity of in situ generated metal vinylcarbenes

Text Complet
embargat.txt embargoed access
Sol·licita còpia a l'autor de l'article
En omplir aquest formulari esteu demanant una còpia de l'article dipositat al repositori institucional (DUGiDocs) al seu autor o a l'autor principal de l'article. Serà el mateix autor qui decideixi lliurar una còpia del document a qui ho sol•liciti si ho creu convenient. En tot cas, la Biblioteca de la UdG no intervé en aquest procés ja que no està autoritzada a facilitar articles quan aquests són d'accés restringit.
Compartir
One of the primary objectives in organic synthesis is to devise novel methods for converting simple and readily available compounds into more complex and functionalized structures. In this regard, transition metal-catalyzed transformations have gained significant attention in recent years, with metal carbenes emerging as particularly valuable intermediates due to their unique structure and versatile reactivity. Among these, metal vinylcarbene complexes stand out due to the presence of an alkenyl unit within their structure, which enables a diverse array of novel transformations, including functionalization at the carbenic or at the vinylogous position, as well as cycloaddition reactions in a (3+n) fashion. Among various catalytic methods for generating vinylcarbenes, the carbene/alkyne metathesis (CAM) method represents an exceptionally powerful strategy for accessing polycyclic compounds in a one-pot manner. Our group has developed several rhodium-catalyzed CAM reactions and has contributed significantly to understanding their mechanisms through DFT calculations and experimental techniques. However, most CAM-related transformations occur intramolecularly and rely on internal alkynes. Furthermore, despite the demonstrated utility of silver complexes as catalysts in vinylcarbene chemistry, their use in CAM transformations has not been documented. Motivated by these considerations and our ongoing interest in carbene-related reactions, we sought to develop processes that address these limitations encountered in CAM transformations ​
​ADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.