Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques

DSpace/Manakin Repository

Show simple item record

dc.contributor Universitat de Girona. Departament de Química
dc.contributor.author Mola i Marín, Joaquim
dc.date.issued 2008-06-27
dc.identifier.isbn 9788469156810
dc.identifier.other DL Gi.1113-2008
dc.identifier.uri http://www.tdx.cat/TDX-0722108-084910
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/10803/8047
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/10256/4724
dc.description.abstract La Tesi descriu de manera completa una sèrie de complexos de ruteni amb lligands polipiridílics i lligands auxiliars de tipus fosfina, dmso, nitril o aquo. Es descriuen estudis d'isomerització (cis/trans o coordinació meridional/facial) en complexos mononuclears, a partir de tècniques espectroscòpiques. Els resultats experimentals es corroboren a partir de càlculs DFT. S'han fet també estudis d'activitat catalítica en transferència d'hidrogen per als complexos Ru-fosfina. S'han sintetitzat també complexos dinuclears de ruteni amb el lligand tetradentat Hbpp i s'ha avaluat llur activitat en la catàlisi d'oxidació d'aigua, determinant la importància de la correcta orientació relativa dels centres actius Ru=O. L'heterogeneïtzació dels complexos sobre suports conductors permet avaluar llur activitat en fase heterogènia, millorant respecte el corresponent procés en dissolució. La co-polimerització dels catalitzadors amb espècies de tipus metalocarborà, amb major dilució del catalitzador i minimització de la sobreoxidació, millora notablement els resultats, permetent diverses reutilitzacions.
dc.description.abstract A number of ruthenium complexes having polypyridilic ligands together with phosphine, dmso, nitrile or aquo ligands are described. Isomerization processes (cis/trans or meridional/facial coordination) are studied for mononuclear complexes through spectroscopic techniques. The experimental results are confirmed by DFT calculations. Catalytic activity in transfer hydrogen reactions have also been evaluated for Ru-phosphine complexes. Dinuclear complexes containing the tetradentate Hbpp ligand have also been synthesized, and their catalytic activity in water oxidation catalysis has been tested, concluding that a right relative orientation of the active Ru=O sites is a key factor. Heterogenisation of catalysts over conducting supports allows evaluating their activity in heterogeneous phase, showing an improvement with regard to systems in solution. The co-polymerization of catalysts with metallocarborane monomers, involving higher catalyst dilution and minimization of sobreoxidation processes noticeably improves the results, also allowing several reutilizations.
dc.format.mimetype application/pdf
dc.language.iso cat
dc.publisher Universitat de Girona
dc.rights ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
dc.source TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
dc.subject.other Procesos de isomerización
dc.subject.other Isomerization processes
dc.subject.other Oxidación del agua
dc.subject.other Water oxidation
dc.subject.other Oxidació d'aigua
dc.subject.other Catálisis
dc.subject.other Catalysis
dc.subject.other Catàlisi
dc.subject.other Complejos de rutenio
dc.subject.other Ruthenium complexes
dc.subject.other Complexos de ruteni
dc.subject.other Processos d'isomerització
dc.title Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
dc.type info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.rights.accessRights info:eu-repo/semantics/openAccess
dc.contributor.director Llobet Dalmases, Antoni
dc.contributor.director Romero García, Isabel
dc.subject.udc 546 - Química inorgànica
dc.type.version info:eu-repo/semantics/publishedVersion


Files in this item

 

Show simple item record

Search DUGiDocs


Browse

My Account

Statistics